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张慈中的装帧设计涵盖类别众多，他将理论和实践相结合，洋为中用、古为今用，在装帧设计中融入中国元素。同时，把纸张、油墨、印刷等装帧材料和印刷工艺进行改良创新，在中国装帧材料和印刷手法的研发过程中，将两者有机结合在一起，填补和提升了中国书籍印制的多项空白和整体质量。此外，他努力培养年轻人，毫无保留地传授知识和经验。

20世纪50年代初，张慈中首创了长宋体字，被收录到国家字体库。在《马克思画传》的封面设计上，他用毛笔画出了铜板雕刻的效果，被德国同行称赞“中国画家了不起”。1983年他带队出访欧洲，回国后立即向有关部门建议在各大院校开办普及电脑知识专业课，并提出将电脑教学和电脑艺术设计引入大学教育。他在北京印刷学院创办了中国第一个电脑平面设计艺术系威廉希尔，为国家培养出第一批专业电脑设计艺术人员。